微波合成MOFs过程中局部过热点的数值模拟

赵振宇1, 李洪,高鑫1
1天津大学化工学院,精馏技术国家工程研究中心,天津大学,天津,中国
Veröffentlicht in 2020

微波合成法由于速率快、产率高而在材料制备尤其是有机金属框架材料(MOFs)合成中广泛应用,但微波不均匀分布会引起溶液内局部过热,使得操作条件的改变对产品形貌有极大影响。因此,我们通过数值仿真模拟MOFs合成过程,探究微波条件对合成环境的作用规律。采用Comsol Multiphysics中的“电磁波,频域”物理场模拟微波腔内的电磁场分布,用于计算“非等温流动”中传热方程的广义热源,由此模拟反应器内的温度分布。模拟结果显示,微波加热远快于自然对流传热速度,使溶液中有较大的温度梯度而形成局部过热现象。通过参数化扫描对操作条件进行分析,发现过热点的形成和分布状态受设备参数、放置位置、溶液介电常数及容器内流场等诸多因素影响。利用“旋转机械”物理场模拟了搅拌速率对温度分布的影响。模拟结果显示,通过调节腔体尺寸、增加湍动等手段可以分散局部过热点。为验证模拟结论,我们合成了MIL-88(Fe)对模拟结果进行验证。SEM表征结果显示,在存在过热点的合成条件下,产品中会掺杂尺寸约数倍于目标产品的晶粒,这源于过热点处的高温使得晶体快速成核生长,而热点分散会使产品中晶粒尺寸会趋于均匀。该研究成果有助于探究微波合成机理及优化微波技术在MOFs材料合成过程中的应用。